自旋力矩家族添加新成员
整整一个世纪前的 1922 年，斯特恩 - 盖拉赫实验 (Stern - Gerlach experiment) 证明了电子的内禀属性除了电荷 (charge) 外，还存在自旋 (spin)，从此拉开了人们探究电子自旋的序幕。到了今天所在的 2022 年、一个世纪之后，用任何方式来纪念这一实验都是有意义的。这是作者撰写这一小文的动机之一。
不同于传统的微电子学，自旋电子学希望实现对电荷和自旋两个自由度同时操控，来让电子的运动更加有序，进而开发基于电子自旋属性的新型电子器件。基于电子自旋的巨磁电阻效应 (giant magnetoresistance, GMR, 2007 年诺贝尔物理学奖) 和隧穿磁电阻效应，自发现以来，已在硬盘读头、磁随机存储器 (Magnetic random access memory, MRAM) 和磁敏传感器等领域有了很多应用，奠定了现代存储技术的基石，并推动对电子自旋深度利用的广泛研究。其中之一，乃自旋流及其利用！
所谓自旋流，是自旋电子学器件的“主动脉”。它与磁性材料相互作用产生的自旋力矩，为磁存储器的信息存取、磁敏传感器的感知驱动，提供了源动力。因此，自旋力矩相关的物理就成为自旋流付诸实际应用的关键课题之一。传统的自旋力矩，依据自旋流的产生机制可以分为两类：自旋转移力矩 (spin transfer torque, STT) 和自旋轨道力矩 (spin orbit torque, SOT)。前者主要发生在铁磁材料中，电子自旋与局域磁矩之间的交换作用是主导 [1]。后者主要产生于具有强自旋轨道耦合的材料中、或对称性破缺的界面处，而自旋霍尔效应和 Rashba 效应于其中扮演重要角色 [2, 3]。基于 STT 和 SOT 作为信息写入方式的自旋器件，不仅掀起了科学界的持续研究，也得到工业界的关注与青睐。其中，STT - MRAM 已在嵌入式存储领域推广。而 SOT 则在低功耗存储、记忆、逻辑运算和新型自旋振荡器等方面，展示了广阔的应用前景。
不同的产生机制，赋予自旋力矩不同的物理特性。姑且以磁存储器中核心的磁性隧道结器件结构为例，展开讨论。对 STT，其自旋流的产生过程与磁矩相关，因而具有时间反演奇对称的特点。这决定了 STT 中的自旋流具有可操控性。并且，STT 的强度与材料的自旋轨道耦合强度无关，其选材一下子宽广很多。然而，STT 中的自旋流动方向平行于电荷流动方向 (纵向)，这一特性就成为一个缺点：要将 STT 作用到磁隧道结中的隧穿层，以驱动另一侧的自旋，就必须容许电流也穿过这个隧穿结，焦耳热之类的副作用不可避免，对器件的耐用性提出很大的挑战。
SOT 与之不同，也彰显了其优越性。SOT 效应中，自旋流动方向垂直于电荷流动方向 (横向)，写入电流无需流经隧穿层，从原理上看将提高存储器寿命。但是，受到对称性的限制，自旋极化方向不再可控，而是必须同时垂直于电荷方向和自旋流动的方向。此外，SOT 的强度与材料的自旋轨道耦合强度相关，因而 SOT 源材料选择有一定的限制。
行文至此，我们的动机一下子就清晰起来。是否有一种自旋力矩，可以兼具 STT 和 SOT 的优势：既具有时间反演奇对称、与自旋轨道耦合无关的特点，又具有横向自旋流的优势呢？
图 1. 三类自旋力矩效应 (上图) 及自旋流产生机制 (下图) 示意图。σm、σy 和σn 分别代表自旋极化沿磁化 m、y 轴和奈尔矢量 n 方向，Je 和 Js 分别为电荷和自旋的流动方向。
近些年，有多项理论工作预测：在某些具有特殊晶体构型的反铁磁材料中，存在由于各向异性的自旋带劈裂所带来的自旋劈裂力矩 (spin splitting torque, SST)，可以兼具 STT 和 SOT 的优势 [4 - 6]。理论工作指出，反铁磁性是产生 SST 的必要条件，此外 PT 对称性 (空间时间反演对称性) 和 UT 对称性 (旋转平移对称性) 的破缺也是必要条件 [5]。满足该对称性需求的典型材料有：金红石型反铁磁 MnF2 和 RuO2。由于前者的导电性远远差于后者，RuO2 成了最受关注的自旋劈裂材料源。
图 2. 共线反铁磁 RuO2 的晶体结构及磁结构 (左图) 与 RuO2 的各向异性能带 (中图和右图)。[1-10] 方向的电流引起纵向自旋极化电流 (中图)。[100] 方向的电流诱导横向纯自旋流产生 (右图) [6]。
的确，RuO2 是典型的金红石型材料，其中 Ru4+ 位于由 O2– 构成的、拉长的八面体体心位置 (图 2)。若投影到 (001) 面，两组垂直 Ru - O 键的键长差距达 60 %，使得 Ru4+ 所处的环境具有高度的各向异性。此一结构特征，导致自旋向上和向下的磁亚晶格在波矢 kz = 0 处的费米圈不再是两个同心圆，而是两个相互垂直的椭圆。如此，我们便有了多一维的调控手法：
(1) 若沿着 RuO2 晶体的 [1-10] 方向施加电流，会引起费米圈移动，带来沿着 [1-10] 方向 (纵向) 流动的自旋极化的电流。
(2) 若沿着 RuO2 晶体 [100] 方向施加电流，引起费米圈移动，会带来 [0-10] 方向 (横向) 流动的纯自旋流。
上述两个过程，取决于电子自旋与磁亚晶格局域磁化之间的交换作用，并不涉及相对论的自旋轨道耦合。这样的物理，至少有两个优势：具有时间反演奇对称的特点；与自旋轨道耦合无关。
图 3. RuO2 / Py 样品的 ST - FMR 测试示意图及测试结果。在 RuO2 (100) 薄膜中，SOT 和 SST 共存 (左上图)；在 RuO2 (110) 薄膜中，SST 不存在，仅有 SOT 存在 (右上图)。RuO2 薄膜中晶体取向相关的自旋力矩效率 (左下图) 和自旋力矩电导率 (右下图)。
践行这一思路，便是我们的目标！作者所在的清华大学薄膜材料与器件研究团队，与兰州大学固体物理基础教研室合作，经过近两年的努力，在反铁磁 RuO2 中观察到梦寐以求的自旋劈裂力矩效应。即便这是一个小的进展，我们还是很激动的，毕竟这是一种新的自旋力矩形式！
具体而言，我们通过自旋力矩 - 铁磁共振 (ST - FMR) 技术，揭示出 RuO2 中自旋流有 SST 的两个显著特征：(1) 晶体学取向相关的自旋力矩效率，(2) 奈尔矢量相关的自旋极化方向，从而证明了自旋劈裂力矩效应的存在。实验观测到，(100) 取向的 RuO2 薄膜，其自旋力矩效率和自旋力矩电导率，均显著高于 (110) 取向的 RuO2 薄膜 (图 3)。这与 SST 不存在于 RuO2 (110) 薄膜的理论分析相一致。此外，对 RuO2 / Py 样品进行磁场退火操作，可以促使 (100) 取向 RuO2 薄膜的奈尔矢量方向平行于退火磁场 (HFA)。在此基础上，通过改变测试电流与奈尔矢量的夹角 (β)，我们观测到 x 和 y 方向自旋极化强度的比值 (σx / σy) 具有显著的角度依赖性 (图 4)。拟合结果证明，RuO2 中自旋流存在极化方向平行于奈尔矢量的分量，区别于我们前期在反铁磁 Mn2Au [7] 和 Mn3SnN [8] 中报道的结果。后两种材料中，是自旋进动诱导出反铁磁磁矩相关的自旋极化 (垂直关系)。这一区别，也成为 RuO2 中存在自旋劈裂力矩效应、而非反铁磁自旋霍尔效应的有力证据。
图 4. (100) 取向 RuO2 薄膜中奈尔矢量相关的自旋极化方向示意图 (左图) 和实验结果 (右图)。
不同于传统的 STT 和 SOT，SST 是产生横向可控自旋流的一种新方式，在低功耗信息存储和处理以及自旋逻辑器件等方面应该有重要应用前景。我们的这一结果得到同行的良好评价，相关论文刚刚于 2022 年 5 月 13 日以“Observation of spin splitting torque in a collinear antiferromagnet RuO2”为题，在线发表于《物理评论快报》 [Phys. Rev. Lett. 128, 197202 (2022), https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.128.197202]。文章通讯作者为清华大学宋成教授和兰州大学范小龙教授，共同第一作者为清华大学博士生白桦、韩磊和兰州大学博士生冯晓玉。研究团队学术带头人、清华大学潘峰教授，对这一研究工作做出重要贡献。
值得一提的是，自旋转移力矩效应和自旋轨道力矩效应发现者、来自康奈尔大学的 Daniel Ralph 教授团队，也于同期报道了 RuO2 中自旋劈裂力矩效应及其产生的面外自旋极化现象 [Nature Electronics, https://doi.org/10.1038/s41928-022-00744-8]。
参考文献
[1] E. Myers, D. Ralph, J. Katine, R. Louie, and R. Buhrman et al., Science 285, 867 (1999).
[2] L. Liu, C. Pai, Y. Li, H. Tseng, D. Ralph, and R. Buhrman et al., Science 336, 555 (2012).
[3] I. M. Miron, K. Garello, G. Gaudin, P. -J. Zermatten, M. V. Costache et al. Nature 476, 189 (2011).
[4] M. Naka, S. Hayami, H. Kusunose, Y. Yanagi, Y. Motome, and H. Seo, Nat. Commun. 10, 4305 (2019).
[5] L. Yuan, Z. Wang, J. Luo, E. Rashba, and A. Zunger, Phys. Rev. B 102, 014422 (2020).
[6] R. González-Hernández, L. Šmejkal, K. Výborný, Y. Yahagi, J. Sinova, T. Jungwirth, and J. Železný, Phys. Rev. Lett. 126, 127701 (2021).
[7] X. Chen, S. Shi, G. Shi, X. Fan, C. Song (宋成), X. Zhou, H. Bai, L. Liao, Y. Zhou, H. Zhang, A. Li, Y. Chen, X. Han, S. Jiang, Z. Zhu, H. Wu, X. Wang, D. Xue, H. Yang, and F. Pan, Nat. Mater. 20, 800 (2021).
[8] Y. You, H. Bai, X. Feng, X. Fan, L. Han, X. Zhou, Y. Zhou, R. Zhang, T. Chen, F. Pan, and C. Song (宋成), Nat. Commun. 12, 6524 (2021).
卜算子·蔷薇 SST
早已万花骚，正是春生夏
何处幽来点点颜，却似风情画
无意比梅兰，更不湖山假
巷尾街前碧绿丛，兀自嫣然把
备注：
(1) 作者宋成，任职清华大学材料学院，主要研究领域为信息功能材料。
(2) 小词《蔷薇SST》乃 Ising 所撰，以对这一漂亮研究结果表达赞美 (20210425)。文底图片动画展示了 spin torque 的动态过程，栩栩如生！图片取自日本 National Institute of Advanced Industrial Science and Technology (AIST) 的 Dr. Vadym Zayets 课题组网站，特此致谢！https://staff.aist.go.jp/v.zayets/spin2_spin_torque_21.html。
(3) 封面图片展示了反铁磁 RuO2 各向异性的晶体结构和能带结构，由作者提供，其美感自生。
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